Библиотека монастыря формировалась традиционным путем - дарением и покупкой книг, переписыванием наиболее популярных книг, житий святых и северных подвижников. Сведения о вкладах отдельных рукописей в Николо-Корельский монастырь встречаются в приходно-расходных книгах. Например, в 1565 г. дьяк Василий подарил Часословец, который, судя по описанию, был в четверть, но весьма объемный. В 1572 г. архангельский дьякон Сергий привез из Москвы Евангелие тетр в полдесть, переданное неким Иваном. За подарок родители вкладчика были записаны в синодик для поминовения. Гость монастыря Иван Михайлов Чуркин "то Евангелие поволок бархатом на золоте да евангелисты приложил серебряныя позолочены сусальным золотом, да дал тот же Иван книгу Лествица в десть". Вкладывали в монастырь книги и в поминовение усопших. Так окольничей Иван Иванович Чаадаев "дал в церковь святого архирея Николая Чудотворца монастыря завомого Корелского…" Евангелие 1688 г. за семью стольника Стефана Дмитриевича Борисова.
Самые ранние сведения о покупке книг в Николо-Корельском монастыре относятся к 1552 г. и отражают один из путей создания библиотеки. В том году приобретено две книги "Лествица в полдесть и Ефрем Сирин в десть". Обе книги стоили по 3 рубля, сравнительно дорого, видимо, потому что были "те книги нарядны". В 1553 г. для библиотеки был куплен за 15 алтын Часословец в полдесть, переплетенный в затылок.
Начиная с 1551 г., когда впервые была составлена опись монастырского книжного собрания, в приходно-расходных книгах встречаются записи о написании писцами различных по содержанию книг за плату. Только за 13 лет для монастыря было написано 16 книг, причем создавались они неравномерно: иногда по одной книге в год или не одной, но в 1552 г. при игумене Киприяне были сделаны списки с четырех рукописей, две из которых написал писец Макарко. В 1558 г. при игумене Трифоне были переписаны шесть рукописей, две из них написал Левуша Михайлов сын Вощечников. Этот Левуша через 26 лет стал зрелым писцом, и в записях его стали величать полным именем Леонтий Вощечников.
Среди писцов были монастырские монахи, владевшие грамотой и книжным письмом, и приходящие писцы. Старец Акакий жил в монастыре пока писал Апостол и обучал письму старца Варлаама. Десять месяцев жил в монастыре Дружина, написав за это время 34 тетради Патерика Печерского в полдесть.
Для написания Евангелий, Апостолов, богословских трактатов в монастырь приглашались "профессиональные" писцы, а богослужебные книги типа Псалтирей, канонов, октоихов и житий святых переписывались местными монахами. Например, в 1584 году Житие Варлаама писал дьяк Третьяк, который в те годы вел монастырские отчетные книги. Житие Николая Мирликийского - покровителя Николо-Корельского монастыря - в описях появляется лишь в XVII в., но известно, что списки Жития создавались в монастыре регулярно.
В монастырских описях на имущество учитывались и книги. При передаче их от одного хранителя к другому они часто "не объявлялись" по разным причинам. По описи 1674 г. в Николо-Корельском монастыре не оказалось "Евангелия письмяного в полдесть да Псалтири печатной", а Минею общую московской печати "украл дьякон Варлаам во 184 году, а про то ведомо многим людям". Рядом с записью о печатном Требнике помета книгохранителя: "Утерял я тот Требник из церкви в 185 году". В результате подобных утерь по описи 1695 года в монастырской библиотеке "не объявилось" четырех печатных и трех рукописных книг.
Пожары в монастыре в 1419, 1620, 1798 гг. уничтожили архивные материалы. Поэтому о монастырской библиотеке имеются отрывочные сведения. Известно, что во время пожара 1798 г. книги, находившиеся в братских кельях, сгорели.
Как и библиотека Антониево-Сийского монастыря, собрание книг и рукописей из Николо-Корельского монастыря поступило в конце XIX в. в Архангельское древлехранилище, откуда оно было передано в Историко-археографическую комиссию, а в 1931 г. в Библиотеку Академии наук СССР. В настоящее время в собрании Николо-Корельского монастыря Библиотеки РАН находится 18 рукописей и несколько печатных книг.
Книгохранительная палата Николо-Корельского монастыря к концу XVII века насчитывала 289 книг и находилась в теплой каменной Успенской церкви "над келарскою вверху". До середины XVII века в монастыре были лишь деревянные строения. Первые две каменные церкви (Успения Богородицы и святителя Николая) были возведены в 1660-1670-х годах, а в 1684 г. между ними были построены переходы с крыльцами, под которыми находились две каменные палатки и кладовые места. В описях монастырского имущества за 1674, 1677 и 1685 гг. записано: "В той же палатке сундук с ветхими книгами и с тетрадями, да сундук большей о дву замках окован железом, в том сундуке книги держат…". 